Vilniaus arkivyskupija esmiškai susijusi su Lietuvos valstybingumo raida, su šalies tapimu krikščioniškos Europos civilizacijos dalimi. 1253 m. karaliaus Mindaugo rūpesčiu įkurta tiesiogiai Romai pavaldi vyskupija, gavusi Lietuvos vardą. Mindaugo karūnavimo proga Vilniuje pastatydinta pirmoji katedra. Deja, krikščioniško gyvenimo pradžia užgeso, Lietuvos vyskupijos paveldas tiesiogiai perimtas nebuvo.
Didysis Lietuvos kunigaikštis Jogaila krikštydamas Lietuvą 1387 m. įkūrė pirmąsias parapijas, sostinėje iškilo mūrinė katedra, o 1388 m. įsteigta Vilniaus vyskupija, Vilniaus katedros kapitula, ir Lietuvos Didžioji Kunigaikštija įsiliejo į krikščioniškąją Europą.
XV a. tolydžio garsėjantis, žymia krikščioniška sostine tampantis Vilnius pasipuošė šventumo garbe: čia gyveno ir buvo palaidotas šventasis Kazimieras (14581483). Bažnyčios Reformų laikotarpiu jėzuitai Vilniuje 1579 m. įkūrė pirmąją Lietuvoje ir vieną seniausių regione aukštąją mokyklą.
1795 m. po trečiojo Abiejų Tautų Respublikos padalijimo Vilniaus vyskupijos teritorija atiteko Rusijai. Vyskupija pasaulietinės valdžios buvo panaikinta, vėliau, 1798 m., priskirta Mogiliovo metropolijai. Per visą XIX a. vyskupiją tik protarpiais valdė vyskupai ordinarai, daugiausia laikini administratoriai arba kapitulos vikarai.
1918 m. Lietuvai paskelbus Nepriklausomybę, keičiantis valdžioms, tvyrant tautų priešiškumo atmosferai, Vilniaus vyskupija patyrė didelių įtampų. Ypač permainingu 19181925 m. laikotarpiu ją valdė vyskupas Jurgis Matulaitis, 1987 m. paskelbtas palaimintuoju. Tebesitęsiant konfliktui dėl Vilniaus, 1925 m. Varšuva pasirašė konkordatą su Vatikanu. Susitarimo išdava Vilniaus vyskupijos žemėse, įėjusiose į tuometinės Lenkijos teritoriją, įsteigta Vilniaus arkivyskupija. Iš likusių buvusios vyskupijos parapijų suformuota Kaišiadorių vyskupija.
1939 m. Lietuvos Respublikai susigrąžinus Vilnių bei Vilniaus kraštą, valstybės siena ir arkivyskupijos ribos nebesutapo. Sovietų, nacių ir antroji sovietų okupacijos sutrukdė normalizuoti bažnytinių teritorijų Lietuvoje, Lenkijoje bei Gudijoje administravimą. Pusę amžiaus arkivyskupija vėl buvo valdoma apaštalinių administratorių ar laikinųjų valdytojų. Tik 1989 m. į Vilnių po daugelio metų tremties grįžo teisėtas ganytojas arkivyskupas Julijonas Steponavičius.
Dabartinis Vilniaus arkivyskupijos istorijos tarpsnis prasidėjo, kai 1991 m. gruodžio 24 d. popiežius Jonas Paulius II pertvarkė bažnytines teritorijas Nepriklausomybę atgavusioje Lietuvos Respublikoje. Buvo įkurta Vilniaus metropolija, jai priskirtos Kaišiadorių ir Panevėžio vyskupijos. Pirmuoju Vilniaus metropolitu tapo arkivyskupas Audrys Juozas Bačkis, kurį 2001 m. vasario 21 d. Šventasis Tėvas pakėlė kardinolu.
Po prievartinės ateizacijos ir tikinčiųjų persekiojimo dešimtmečių arkivyskupijoje teko iš naujo steigti bažnytines struktūras, imtis sielovados, katechezės bei karitatyvinio darbo. 1993 m. atkurta, o 1998 m. į naują pastatą įsikėlė Šv. Juozapo kunigų seminarija. Nuo 1992 m. veikia arkivyskupo įsteigta labdaros valgykla Betanija; arkivyskupijos Caritas rūpinasi dešimtimis socialinių programų. Šeimos centras, lietuvių ir lenkų Katechetikos centrai, Sielovados centras ir Jaunimo centras telkia dvasininkų, vienuolių bei pasauliečių pastangas, inicijuoja ir koordinuoja katalikiškus projektus.
Vilniaus aukštosiose mokyklose nuosekliai plėtojama akademinė sielovada. Buvusioje vyskupų vasaros rezidencijoje Trinapolyje įkurdinti rekolekcijų namai. Katalikiškam švietimui ir akademinei raidai svarbi Lietuvių katalikų mokslo akademijos centrinės būstinės veikla. Tikybos mokytojus rengia Vilniaus pedagoginio universiteto Katalikų tikybos katedra.
Šimtmečius vyskupijos teritorijoje gyveno įvairių tautų bei kultūrų žmonės. Senasis Vilnius garsėjo religine pakanta, o Naujaisiais laikais jis tapo svarbiu ekumenizmo centru. Ypač reikšminga istoriškai susiklosčiusi kaimynystė su ortodoksais: Lietuvos Didžioji Kunigaikštija aprėpė Vakarų ir Rytų krikščionybės paribius. Tiek katalikai, tiek ortodoksai laiko stebuklingu Aušros Vartų Švč. Mergelės Marijos, Gailestingumo Motinos paveikslą, nuo XVII a. maldininkai plūsta į šią svarbiausią arkivyskupijoje piligrimystės vietą. 1997 m. Aušros Vartų šventovėje lankėsi Maskvos patriarchas Aleksijus II. Jo susitikimas ir bendra malda su Vilniaus arkivyskupu Audriu Juozu Bačkiu buvo svarbus Vakarų ir Rytų Bažnyčių dialogui.
Iškiliausias mūsų dienų arkivyskupijos gyvenimo įvykis 1993 m. popiežiaus Jono Pauliaus II apaštališkoji kelionė Lietuvoje, jo lankymasis Vilniuje, malda Arkikatedroje ir Aušros Vartuose. Šventasis Tėvas suteikė reikšmingų postūmių Bažnyčios ir visuomenės atsinaujinimui po totalitarizmo dešimtmečių.
